Den kuperade terrängen domineras av smala bergsryggar som består av ådergnejs av gråvacketyp.

Gnejsen finns i ett stort stråk och brukar benämnas Stora Le-Marstransformationen och är en av de äldsta bergarterna i Västsverige. Den bildades sannolikt för mer än 1650 miljoner år sedan. Det finns också ett fåtal tunna gångar av diabas och pegmatit.

Glimmer, kvarts och järnmalm bröts från mitten av 1700-talet fram till början av 1900-talet i nationalparksområdet. Spår av brytningen finns bland annat på västsidan Orshöjden, på Sminäset, väster om Stora Pylsan och vid Östra Bråtvallstjärn.